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蓝谷学术动态 | 山东大学环境科学与工程学院高宝玉教授团队许醒副教授在高级氧化领域发表系列成果

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- 山东大学 -

环境科学与工程学院

高宝玉教授团队许醒副教授

在高级氧化领域发表系列成果

近日,山东大学环境科学与工程学院高宝玉教授团队教师许醒副教授,在高级氧化降解新污染物领域取得了一系列新进展,相关成果分别在环境工程旗舰期刊Applied Catalysis B: Environmental和Environmental Science & Technology上发表学术论文4篇。文章第一作者分别为2021级硕士生尹柯心、2020级硕士生杨梦雪,山东大学为第一作者和第一通讯单位。

开发简单、绿色环保的制备工艺规模化合成单原子催化剂(SACs)是单原子催化剂发展的亟需解决的关键问题。自然界中生物质富含过渡金属元素,是一种制备单原子催化剂的理想前驱物。例如,海洋藻类(浒苔)的铁含量高达0.2-0.5 wt.%,远高于其它海洋藻类和生物质材料,具有规模化制备单原子催化剂的应用前景。另一方面,浒苔是一种季节性的海洋污染藻类,可以导致水华,产生对海洋生物有毒的代谢废物,消耗溶解氧产生毒素,对沿海生态环境造成巨大影响。该课题组以海洋富铁浒苔为前驱体,在未加入其他铁前驱物的前提下,制备得到了一种含铁量高达1.55 ~ 1.60 wt.%的浒苔基铁单原子催化剂(Fe-N4-C)。探究了Fe-N4-C活化过硫酸盐(PMS)过程中,铁催化中心的作用及机制,明确了降解污染物萘普生(NPX)的自由基/非自由基途径,并进一步制备了一种具有稳定水通量、良好力学稳定性和优异催化性能的浒苔基铁单原子催化膜。相关研究不仅为单原子催化剂的绿色规模化制备提供了一种新颖且高效的合成策略,也有利于实现粉末催化剂的模块化集成用于实际废水处理,实质性推进单原子催化剂在工程领域的实际应用。

图1浒苔基铁单原子催化剂的制备及其催化点位、机制分析


SACs诱导过硫酸盐可以产生多途径氧化路径,以实现抗生素类污染物的高效降解。传统的研究将其归功于SACs的不同配位结构或不同金属中心。然而,从污染物的特点性质出发,这些不同机制的起源一直被忽视。该课题组选取了多种抗生素类污染物,确定了代表其氧化还原电位的亲电指数及半波电位(φ1/2)值。在不同系列单原子催化剂(Mn-SAC or Co-SAC)/PMS体系中,污染物的氧化还原电位特征与其氧化性能/途径之间存在良好的相关性。不同污染物的亲电指数与SAC/PMS配合物之间的能隙及其φ1/2值有良好的相关性,证实了抗生素类污染物的氧化还原电位对SAC/PMS体系的电子转移氧化(ETP)至关重要。基于这项工作的新见解,该课题组揭示了基于污染物氧化还原特性的可调控类芬顿氧化路径的起源。


图2基于污染物氧化还原特性的可调控类芬顿氧化路径

上述研究为用于高级氧化的单原子催化剂的低成本、规模化制备开辟了新路径,在基于可调控的类芬顿氧化路径研究方面取得了新突破。相关研究工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学优秀青年基金等项目的支持。

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