山东
近日，山东大学环境科学与工程学院李倩教授团队在新型高级氧化水处理技术领域取得系列新进展。相关成果先后发表于Angew. Chem., Int. Ed.（2025, e202507085）、Water Research（2025, 274, 123147；2025, 282, 123765；2025, 281, 123550）和Applied Catalysis B: Environment and Energy（2025, 362, 124714）等国际知名期刊上。
图1光激发空穴诱导CoIV=O生成机理
高价钴物种（CoIV=O）是催化化学中的关键中间体，但由于钴中心与氧配体存在电子斥力，CoIV=O难以高效、温和地合成。该团队报道了一种以水为氧原子源，利用光激发空穴诱导过程在催化剂表面合成CoIV=O的新方法。在内电场的驱动下，光激发空穴被定向转移至催化剂表面，将吸附H2O分解为钴配位羟基，并去质子化形成CoIV=O。光催化氧化与亚氯酸盐活化之间形成协同效应，增强了对难降解有机污染物的去除。本工作提出了利用水分子和阳光合成表面高价金属物种的可行策略，这对于突破化学氧化合成高价金属的传统方式、降低氧化剂消耗具有现实意义。相关成果以“Photoexcited Hole-Enabled Synthesis of Surface High-Valent Cobalt-Oxo Species with Water as the Oxygen Atom Source for Water Purification”为题发表于国际期刊Angew. Chem., Int. Ed.上。环境学院博士研究生苏瑞典为论文第一作者，李倩教授为通讯作者，山东大学为第一完成单位和独立通讯作者单位。
图2 Fe/Mo双原子类芬顿体系选择性降解特性及反应机理
铁基类芬顿技术作为有机污染物处理中被广泛应用的反应体系之一，其降解性能和稳定性常被反应中易受阻的Fe2+/Fe3+循环所限制。该团队通过合成新型Fe/Mo双原子催化剂（Fe/Mo-DACs），实现了过硫酸盐高级氧化工艺中Fe活性位点的充分利用和Fe2+/Fe3+的有效循环。Fe/Mo双原子位点的引入增强了催化剂与过一硫酸盐（PMS）间界面反应强度，形成的特殊界面配合物Fe/Mo-DACs-PMS*具有更高的活性、稳定性和选择性，最终达成了对难降解有机污染物的高效、稳定和安全处理。该原子级“催化/助催化”材料有望拓宽非均相材料的设计思路，增强类芬顿技术在水污染控制中的应用前景。相关成果以“Diatomic "catalytic/co-catalytic" Fe/Mo catalysts promote Fenton-like reaction to treat organic wastewater through special interfacial reaction enhancement mechanism”为题发表于国际期刊Water Research上。环境学院博士研究生刘震为论文第一作者，李倩教授为通讯作者，山东大学为第一完成单位和独立通讯作者单位。
图3氧空位介导过氧乙酸活化选择性生成1O2的反应机理
过氧乙酸（PAA）基高级氧化工艺凭借其运行成本低、消毒副产物少、分解产物可作为生物碳源等优势，正发展成为水处理前沿技术之一。单线态氧（1O2）在复杂的环境基质中具有更持久的氧化性、更高的选择性、更强大的稳定性和生态安全性，有利于实际废水处理。本工作以Co3O4催化剂为例，开发了一种缺陷介导的高级氧化工艺，深入解析了氧空位介导PAA活化选择性生成1O2的深度机制，并探讨其在实际环境中的应用潜力。相关成果以“Oxygen vacancies-mediated the peracetic acid activation to selectively generate1O2for water decontamination”为题发表于国际期刊Water Research上。环境学院博士研究生陈翼为论文第一作者，李倩教授为通讯作者，山东大学为第一完成单位和独立通讯作者单位。此外，在非金属催化氧化和压电催化氧化工艺等研究中，该团队分别采用新型硅基和二维片层材料为催化剂提升了水体有机污染物去除的高效性、稳定性和安全性，为高级氧化水处理技术的拓展提供了理论和技术支持。相关成果分别发表于Water Research和Applied Catalysis B: Environment and Energy期刊上。
以上研究得到了国家自然科学基金、山东省泰山学者基金和山东省科技创新重大专项等项目的支持。
本文来源：网易青岛
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